1945年，抗战胜利后，赴重庆与蒋介石谈判，章士钊先生非常担心等人的安全，两人相见时，咨询章士钊先生对形势的看法，章士钊先生认为蒋介石无和谈诚意，重庆之地不可久留。在众人面前章士钊又不好对直言，于是章士钊在手心上写了一“走”字，示意，然后凑到耳边小声说：“三十六计，走为上计。”
1949年1月蒋介石下野，李宗仁代总统欲试探与和谈之可能性，乃请章士钊及江庸、颜惠庆三人访问北平。章士钊返上海后，曾专程至南京，会晤长沙绥靖公署主任兼湖南省政府主席程潜，向程介绍了与晤谈的情况，转达了毛对和平寄予的期望，对程消除“惩办战犯”的疑虑起了一定作用。3月25日，李宗仁决定正式成立代表团，派邵力子、张治中及章士钊等五人为和谈代表，于4月1日到北平，与举行和平谈判。4月20日和谈破裂，章士钊与邵、张等乃留居北平。嗣后去香港，同年６月，程潜派程星龄赴港，会晤了章士钊。章托程星龄带信给程潜，转达了对程和平起义的期待和对陈明仁将军的热诚态度，劝说程、陈起义。
1949年9月，章士钊被推选出席了中国人民政治协商会议第一届全体会议。中华人民共和国成立后，章士钊相继被推选为第一届全国政协委员，二届、三届全国政协常委，历任政务院法制委员会委员、全国人民代表大会常务委员会委员、中央文史研究馆馆长等职。
章士钊先生才华横溢，学贯中西。他曾因留学与考察，到过日、法、英、德等国。对西方的哲学、政治学、法学及逻辑学均有很深的研究，对康德、弗洛伊德及马克思的著作和文章均有翻译。他是唯一一个与弗洛伊德通过信的中国人。章士钊先生一生著述丰富，其著作有《中等国文典》《逻辑指要》《柳文指要》及《章士钊全集》等，近500万字。
章士钊先生一生先后有三位夫人。第一位夫人叫吴弱男，吴氏原籍安徽庐江，出身名门，13岁时就曾留学日本，攻读英语。1905年，吴弱男参加同盟会，任孙中山先生的英文秘书，在日本与章士钊相识。吴弱男回国后，在天津女子师范任英文教员，随后又留学英国，进入爱丁堡大学，攻读法政和逻辑。1909年4月，正在英国留学的章士钊与吴弱男在伦敦结婚，婚后生有三子：章可、章用与章因。
章士钊先生的第二位夫人叫奚翠珍，苏州人，婚后收养一女。这个养女就是后来的外交部长乔冠华的夫人章含之女士。章士钊先生的第三位夫人殷德珍，原名雪明珠，江苏无锡人。雪明珠曾当过演员，演过《三娘教子》。据说雪明珠还是四大名旦之一的程砚秋先生的入室弟子。他与雪氏婚后无子。
章士钊与许多国民党元老，如于右任、张群关系很好。“斡旋人”的角色，章士钊再适合不过。1956年8月7日，带着与周恩来的嘱托，章士钊曾从北京乘火车经广州赴香港。章士钊与杜月笙的关系也非同寻常，当时中央还有一任务，要章士钊动员杜月笙回大陆，但对大陆心存疑惧的杜月笙最终还是未能成行。
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