二战结束后，由于受到物理学家薛定谔《生命是什么》这本名著的影响，克里克才找到了自己感兴趣的研究方向：一个是，生命和非生命的界限；另一个是，脑的作用。沿着这个方向，他和同怀梦想的好朋友沃森终于发现了生命遗传基因dna的双螺旋结构，揭开了遗传的秘密。当时克里克37岁，一年以后才获得博士学位。而沃森只有25岁，获博士学位已经3年。所以人们称沃森是神童，说克里克大器晚成。
只有站在巨人的肩上，才能获得比巨人更大的成就，克里克也不例外。欧洲结构学派的先驱者阿斯特伯是第一个提出dna结构假说的人，他发表了dna的x射线衍射技术测出了两种碱基的间隔，提出了碱基与dna长轴垂直，得出了dna具有晶体结构的结论。这些发现大大加快了揭示dna结构的进程。以后美国的鲍林小组和英国伦敦皇家学院的威尔金斯小组的研究对沃森和克里克能够最终建立dna双螺旋结构模型也起到了关键性的作用。
后来，克里克又单独首次提出蛋白质合成的中心法则，即遗传密码的走向是：dna→rna→蛋白质。他在遗传密码的比例和翻译机制的研究方面也做出了贡献。1977年，克里克离开了剑桥，前往加州圣地亚哥的索尔克研究院担任教授。
dna分子结构的发现是20世纪最伟大的科学成就之一，继达尔文创立进化论后生物学发展史上的第二次革命，这一发现为现代分子生物学、遗传、医学等领域的研究抠了新纪元。
2004年7月29日，和结肠癌搏斗多年的克里克，在圣地亚哥加州大学医院与世长辞，终年88岁。
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