龙卷风是一种普通的气象现象，但1892年 3月31日的一场龙卷风来得极为剧烈，将数十人卷起抛到了30米的高空，这给他留下了极为深刻的印象。此后他转入了气象学的研究领域。1897年，凭借在云层的研究他获得萨格勒布大学博士学位。
1908年，莫霍洛维奇为萨格勒布气象台安装了一台先进的新式地震记录仪器，这使得萨格勒布气象台一跃成为世界上领先的气象观测台之一，这也为他的重大发现做好了准备条迹第二年10月8日 ，萨格勒布东南39公里处发生了一场大地震 。先进的地震测量仪器为莫霍洛维奇提供了宝贵的数据。经过对测量数据的研究，他推测地震波停止传播之间的边界是一种特殊的地质结构层。
1911年10月，莫霍洛维奇利用这台先进的地震记录仪，记录下了一次发生在库勒巴山谷的破坏性地震。数据显示，地震波到达观测站的时间比预计的明显要早，他断定地球的内部结构是分层的。后来他结合地震波传播的特点，对数据进行了深入分析。推断出地球的最外层与内部有一层坚硬的岩层隔开，并且是明显划开的。现在通光端仪器和观测手段已经证明莫霍洛维奇的推断。
这一界面被发现以后，引起了科学界对地球内部结构研究的，并不断有新成果出现。现在公认为这一界面是地壳和地幔的分界面，大约位于海平面以下16-65千米的地方，但在某些海底仅有5000米左右。后来人们为了纪念他的功绩，就把这个分界面称作莫霍面。
作为20世纪最突出的地球科学家之一的莫霍洛维奇，不顾视力衰退坚持工作和实验直到近70岁高龄才停止，并于1936年12月18日去世。为了纪念这位伟大的科学家，在20世纪后期，人们先后将月球上约为直径77公里的火山口和小行星 8422命名“莫霍洛维奇火山口”和“莫霍洛维奇小行星”。
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