x射线放射性的发现，虽说是一个意外惊喜，但是这与贝克勒尔长期的试验研究、夜以继日的工作是分不开的。他受法国数学物理学家庞加莱有关穿透射线理论的影响，从而推想出可见光和不可见x射线的产生是出于同一机理的论断，且进行了一系列试验，虽然初期的多次试验均失败了，但并未挫伤贝克勒有追求真理的进取心。
在庞加来的另一篇有关x射线文章的影响下，他再次投入了荧光和磷光的试验研究。功夫不负有心人，他终于找到了铀盐这种效应，并且证明了铀盐在强光照射下，不仅会发可见光，还会发穿透力极强的x射线。后来经过进一步的研究发现这种射线只是一些与x射线有着相似性质的射线，并非x射线，放射性现象就这样被发现了。
这一发现又给了居里夫人很大启示，之后，戏剧性的一幕出现了，他们两人的研究突破交替出现，最终发现了天然放射性。据说，居里夫人雾示它们之间的友谊，还把自己提炼的镭盐赠与贝克勒耳。科学界为了表彰他的杰出贡献，将放射性物质的射线定名为“贝克勒尔射线”。 为了表彰他们的功绩，1903年的诺贝尔物理学奖一半授予贝克勒耳，以表彰他发现了自发放射性；一半授予法国物理学家居里夫妇，以表彰他们对贝克勒耳发现的辐射现象所作的卓越贡献。
贝克勒耳的勤勉不亚于任何一位科学家，他在实验室里的时间比在任何地方的时间都要长。但不了解放射性危害的贝克勒耳，在没有防护的情况下长期接触放射性物质，健康受到了极大的危害，就在他的研究生涯处于黄金时期，身体垮了下来。 在他力不从心的时候，他仍舍不得离开实验室。后来医生劝他住院治疗，他仍然坚决地说：“除非把我的实验室搬到我疗养的地方，否则我决不离开！”。
天然放射性的发现，开创了原子核物理学的新时代。1908年8月24日，56岁的贝克勒耳被他心爱的放射线夺去了生命，在他临死的时候，念念不忘的仍是他为之未做完的实验，这可谓是“生死相恋”。后人为纪念这位放射性研究的先驱者，特地把放射性活度的单位命名为“贝克勒耳”，简称“贝克”。
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