大业十三年，李渊起兵太原，渡过黄河之后，无忌前去谒见，得到了一个文书的职位，从此跟随李世民南征北战，不离左右。
之后，战争从战场转移到了皇宫，夺嫡之战有看不见的血雨腥风。《资治通鉴》记载，一日世民自东宫饮酒而归，吐血数升。那一日，无忌正式恳请秦王定夺嫡之计，长孙无忌开始为李世民多方奔走。玄武门事变中，他跟随李世民埋伏于玄武门，舅舅高士廉镇守秦王府，妹妹长孙皇后亲自出面安抚士兵，他们一家人全都置身于权利斗争的第一线，随时准备为秦王而献身。
在事变成功若干年之后，李二凤仍旧恋恋不忘长孙无忌的恩情，做《威凤赋》赠予无忌，诗中，李世民自比凤凰
纵观贞观一朝，太宗对无忌的宠爱冠绝群臣。然而，有一点也值得我们关注。无忌高居凌烟阁第一功臣，相较褚遂良房玄龄等人，却未能得到比较有实权的职位，担当的多是位高却空有头衔的虚职
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