不久，窝阔台渐渐痊愈。这年冬天，性喜田猎的窝阔台又要骑马负弓，架鹰牵犬，出郊竞射。耶律楚材念及大汗年事已高，身体尚未恢复，更担心游猎无度会妨害政事，便借演论术数极言谏阻。左右侍臣却怂恿说：“不骑射，无以为乐。”结果，窝阔台连续疯狂驰骋5日，死于外地行宫。
公元1243年，又有所谓“天变告警”，出现了“荧惑犯病”的星宿运行现象。时当忌辰，耶律楚材先行稳定众心，免致扰攘。不久朝廷有兵事。因变起仓促，乃马真后下令分授兵甲，挑选心腹，甚至要西迁而避祸乱。耶律楚材进谏：“朝廷为天下根本。根本摇，天下将乱。臣观天道，必无大患。”有了这个定心丸，数日之后，上下安然如旧。
之后朝政紊乱，国事日非。乃马真后竟将国家御宝大印交予奥都剌合蛮，并给他朝廷空白圣旨，使他随意填写、擅发政令。耶律楚材反抗说：“天下本是先帝的天下。朝廷自有宪章。今欲紊乱制度，臣不敢奉诏。”经他强争，此事遂告中止。
不久，乃马真后降旨：“凡奥都剌合蛮所建白，令使倘若不书，斩断其手。”耶律楚材又站出来，凛然谏诤说：“国家典故，先帝悉委老臣，令使又有何责。事若合理，自当奉行；如不可行，死且不避，何况断手？”乃马真后不高兴。耶律楚材辩论不已，竟大声陈词：“老臣事太祖(成吉思汗)、太宗(窝阔台)三十余年，无负于国，皇后岂能无罪杀臣。”乃马真后虽然怀恨在心，却因他是先朝元老，德高望重，不得不让他三分。
作为一个忠正老臣，久见朝纲难申，未免忧思伤神。积年累月，耶律楚材终于忧愤成疾，于乃马真后三年(1244年)抱恨长逝，卒年55岁。
成吉思汗统一蒙古后，急需一些治理国家的人才，因为他身边的人多精于打仗，而不善治国。后来成吉思汗听说耶律楚材是一个有经天纬地之材的人，于是马上就请他出山。耶律楚材来到蒙古后，为成吉思汗编写了历史，同时发明了蒙古文，还有就是为蒙古建立了一系列完整的制度，为蒙古的强大和统一作出了重要的贡献。耶律楚材在成吉思汗、窝阔台汗两朝任事近30年，一向廉洁自律，所得俸禄时常分与亲族，以表资助，却不肯私授亲旧官职。后来，脱列哥那称制时，因为他屡次弹劾皇后宠信之奥都剌合蛮，渐被排挤，导致悲愤而死。他死时，蒙汉人民举国震动，以致哀恸不止。蒙古国数日内不闻乐声。耶律楚材对蒙古立国中原有卓越贡献。后人对他的评价也极高，甚至以周朝的周公、召公做喻。
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