伯颜率水陆大军沿长江顺流东下，势如破竹。1275年（至元十二年），元军攻打建康，宋朝建康留守赵潽弃城而逃，都统司都统制徐王荣等开城请降，元军兵不血刃，占领建康。元军进占建康后，伯颜派兵进攻建康周围的重要城镇，随即攻陷镇江，控制了江东地区，建立起稳固的南进基地。与此同时，为防止两淮宋军南下救援，忽必烈命阿术率军渡江，进围扬州。阿术在扬州东南的瓜洲修造楼橹，缮治战具，又在扬州城外围树栅，修筑坚固的堡垒长围，截断了宋军增援部队，又派水师堵截江面，控制了长江天险，断绝了宋军渡江南救临安的通道。
南宋能够苟延残喘，靠的就是长江天险，如今元军占领建康，进围扬州，控制长江，南宋都城临安完全失去了屏障。元军在建康休整后，兵精粮足，战斗力更加强盛，随时准备攻取临安。
此时，的南宋朝廷慌作一团，急忙向元军求和，在遭到拒绝后才征召诸路兵马入卫临安。11月，元军分兵三路南下，直指临安。11月16日，元军炮轰常州城，伯颜亲临城南督战，激战两天，城破，守将姚等战死。常州之战，使宋军闻风丧胆，无锡（今属江苏）、平江守军不战而降。此时，宋廷再次遣使求和，乞为属国，但再次遭到伯颜拒绝。第二年1月，三路元军抵达临安城下。谢太后遣人奉国玺及降表向元军请降。伯颜受降后又取谢太后手诏，通告未降州郡归附。一切安顿完毕后，伯颜带着谢太后和小皇帝及南宋宗室等北还上都（今内蒙古正蓝旗东北）。至此，南宋实质上已经灭亡，此后还有一些南宋遗臣另立新帝，但均不成气候，最后也被剿灭干净。
灭掉南宋是伯颜的最大功绩，凭着此战，伯颜在朝廷中的地位更加稳如磐石。更难能可贵的是，伯颜虽“功高”，但并没有“震主”，自始至终，他一直深受忽必烈的信任。
至元二十一年（1294年），忽必烈临终前托孤于自己最信任的伯颜。伯颜谨遵圣命，扶持成宗即位。亲王里有表示不满的，伯颜就手握宝剑，站在宫殿前对他们大声呵斥。迫于伯颜的威严，亲王们纷纷承认了成宗的地位。当年腊月，完成了最后任务的伯颜也因病去世了。
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