公元前206年，项羽入主咸阳，秦朝灭亡，项羽封刘邦为汉王。周勃也被刘邦封为威武侯，入汉中后被拜为将军，跟随韩信平定三秦。楚汉战争爆发后，周勃先是驻守镇峣关（今陕西商州西北）重地，后率军投入成皋主战场，与项羽正面对峙。公元前202年，周勃先后攻取曲逆（今河北完县东南）等地，占领泗水、东海两郡（今皖北、苏北一带），共拿下二十二个县。当燕王臧荼反叛时，周勃又随高祖平定叛乱，立下首功。
公元前201年，周勃被授予世袭爵位，在绛县享有八千一百八十户食邑，号称绛侯。随后又在平定汉初各诸侯王的叛乱中立下赫赫战功。周勃先是跟随刘邦平定韩王信反叛，被升为太尉，掌管全政大权。后又率军讨伐叛将陈豨，平定了雁门郡的十七个县和云中郡的十二个县。最后歼灭陈豨军队，斩杀了陈豨，俘虏了多名大小官员，平定了代郡的九个县。公元前194年，燕王卢绾造反，周勃代替樊哙出征平叛。周勃这次独自指挥大军，攻下三座城池，平定五个郡，七十九个县，活捉了卢绾的大将、丞相各一人，大获全胜。
刘邦死后，周勃辅佐汉惠帝，继任太尉，但兵权却被吕后剥夺，甚至连军营大门都进不去。公元前180年，吕后死，吕氏准备发动叛乱。八月，齐王刘襄带兵率先讨伐吕氏，周勃趁机连同陈平，施计巧夺吕禄军权，顺利掌控了北军。随后他派人斩杀吕产，掌控南军。再逐步诛杀吕氏诸人，肃清吕氏势力，成就诛吕安刘大计。同年，周勃与众大臣合议，拥立代王刘恒为汉文帝，任右丞相，食邑增至一万户。
周勃厚重少文，为人耿直纯朴，说话喜欢直来直去，又不拘小节，对政事也不大精通，在任丞相期间遇到许多诸如“汗流浃背”之类的尴尬。后来经人指点，为免自己功高震主而获罪，周勃主动向文帝请辞回到封地。公元前178年，左丞相陈平病逝，周勃又被文帝召回，复任丞相。十个月后，汉文帝要所有的列侯回自己的封地，周勃为作表率，再次辞相回到绛县。前后加起来，周勃做丞相的时间还不足一年。公元前169年，周勃逝世，爵位由长子周胜之继承。周胜之因杀人被处死后，爵位便由周勃的另一个儿子周亚夫来继承。
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